陈亚杰[1]2003年在《高自旋极化颗粒复合材料磁输运性质的实验研究》文中认为磁电子学是当今国际凝聚态物理和材料科学界关注的方向之一，它是小型化，快速化，高存储密度，高灵敏磁性器件的基础。自旋电子学的基础研究有着丰富的物理内涵，应用研究又具有明确的应用目标和广阔的市场前景。目前，非挥发性磁存储记忆器件—磁存储器Magnetic Random Access Memory(MRAM)的研究和开发已成为自旋电子学研究的主要应用目标；而在室温和低磁场下，具有足够大的磁电阻(MR)效应成为实现MRAM器件应用的前提。采用高自旋极化率(P)的材料是产生大的隧穿磁电阻(TMR)效应的关键之一，而半金属(half-metal)铁磁材料的自旋极化率P理论上可达100％。近年来，实验上已制备出许多具有高自旋极化率的氧化物材料，如CrO_2(P=98.4％)、Fe_3O_4(P=-80％)和LaCaMnO_3(P=78％)等，与理论预言的半金属材料十分接近。半金属CrO_2被认为是最具开发潜力的、理想的自旋电子器件的电极材料。虽然单晶CrO_2的MR并不大，但多晶CrO_2薄膜和冷压CrO_2粉末体低温下具有较大的负MR效应(23～30％)。而在CrO_2／Cr_2O_3复合物中，其低温磁电阻可增强到-50％。因此，采用CrO_2-绝缘颗粒复合的方法，以形成新的微结构来调整颗粒界面状态和隧穿势垒性质，是降低外磁场、增强外禀磁电阻效应的有效手段。目前，爱尔兰(Coey)、德国(Ziese)、美国(Chien、Xiao、Tang、IBM)等国的研究组已经开展了一些CrO_2制备和磁输运机制的研究工作，但未有CrO_2颗粒复合材料磁输运性质的详细研究报道。 本论文的目的是研究两类复合材料：针形CrO_2和球形绝缘颗粒复合型；聚合物包裹CrO_2颗粒型。系统地探讨组分对微结构和磁电阻效应的影响，以及复合材料中的磁输运机制；分析这两种复合体系的微观结构与磁输运性质的关系；寻找室温下增强磁电阻效应的有效途径和方法。 主要研究内容包括：高自旋极化颗粒复合材料磁输运性质的实验研究 摘要1．CrO。0O。颗粒复合物 这是针状、导电的磁性CrOZ颗粒和粒径比CA12大得多的、球形且绝缘的非磁TIO。颗粒的复合材料。我们重点研究了这两类不同几何形状和大小、自旋极化和导电性能相差甚远的两相复合材料的磁输运性质。 门）磁电阻与逾渗效应。TIO。颗粒的粒径比CrO。大得多，形状为球形，这 两种颗粒复合形成一类新的微结构，以降低CtoZ渗流阈值浓度，提高 低场磁电阻。实验表明，渗流阈值 p产19．2，比相同粒径、形状的 CrO。颗 粒复合体要低，并再次证实了逾渗阈值附近，复合体的MR达到极大 ～9．2％，T－77K人这进一步表明在金属一绝缘体相变附近的微观结构对磁 电阻效应产生重大的影响。这在CrOZ颗粒复合体磁输运研究中尚属首 次。同时，我们提出采用针形CtoZ颗粒等效排空体积的方法，研究了微 几何结构与逾渗阈值的关系。研究发现，这类微结构在室温下存在一个 非普适电导临界指数 tk2），并指出电子跃迁hopping）是电输运的主 要机制。 （2）应用阻抗谱分析技术首次研究了 CrOZ－TIOZ颗粒复合体的磁电阻效应， 探讨了晶粒与晶界电阻对磁输运的贡献。实验表明，不仅晶界（颗粒边 界）的电磁性质对磁电阻有重要作用，而且CrOZ晶粒与晶界电阻率配比 对磁电阻也有很大的影响。特别是在逾渗阈值附近，CrOZ晶粒及颗粒边 界的结构和性质对磁电阻和阻抗图谱有显着的影响。讨论了微观结构、 颗粒取向度和阻抗图谱的关系。首次报道了采用谱分析技术分离CrO。 颗粒复合体微几何结构对磁电阻效应贡献。 u）系统地研究了渗流阈值附近复合材料在不同温度下 （7I00K）的 AC响 应和磁阻抗效应。这种半金属CrOZ颗粒复合材料的频率响应和磁阻抗效 应的研究迄今未见报道。实验研究发现：AC磁电阻随着频率的增高由负 匹互高自旋极化颗粒复合材料四输运性质的实验研究 摘要 磁电阻渡越到正磁电阻效应，而正、负磁电阻的开关频率从n又是温度 的函数，且与温度成正比。因此，这种开关效应可能成为新型高频自旋 电子器件开发的基础。2．CrO。一聚苯乙烯复合物 首次研究了半金属CrO。颗粒与聚合物组成的复合材料。采用聚合物溶液包 裹技术，在CtoZ颗粒外包裹一层聚苯乙烯聚合物，以形成隧穿势垒，达到增大 低场磁电阻效应的目的。率先报道了CrO。颗粒表面的聚苯乙烯绝缘层厚度为～ 2 urn时，在室温下观察到一个很大的磁电阻：MR＝．8．2％，H＝6．SKOe（通常： J～2％人 探索了一条增大低场高温磁电阻的新途径。并对这类半金属聚合物 复合材料的电学、磁学、磁输运性质、导电机制、热分析和微观结构进行了较 为系统的分析和讨论。3．CrO。颗粒晶体学性质与磁电阻的关系 对CrO粉末颗粒进行不同时间的球磨，研究CA12颗粒尺寸、晶?
张晓渝[2]2004年在《磁性氧化物颗粒复合材料的逾渗效应和磁输运性质研究》文中研究指明磁电子学是当今国际凝聚态物理和材料科学界关注的方向之一，它是小型化，快速化，高存储密度，高灵敏磁性器件的基础。自旋电子学的基础研究有着丰富的物理内涵，应用研究又具有明确的应用目标和广阔的市场前景。目前，非挥发性磁存储记忆器件—磁存储器Magnetic Random Access Memory(MRAM)的研究和开发已成为自旋电子学研究的主要应用目标；而在室温和低磁场下，具有足够大的磁电阻(MR)效应成为实现MRAM器件应用的前提。采用高自旋极化率(P)的材料是产生大的隧穿磁电阻(TMR)效应的关键之一，而半金属(half-metal)铁磁材料的自旋极化率P理论上可达100％。近年来，实验上已制备出许多具有高自旋极化率的氧化物材料，如Fe_3O_4(P=-80％)、CrO_2(P=98.4％)和LaCaMnO_3(P=78％)等，与理论预言的半金属材料十分接近。尖晶石型亚铁磁材料Fe_3O_4不仅具有强磁性，而且具有高达858K的居里温度，在磁带工业、生物医学等领域已得到广泛的应用。目前，作为半金属材料之一，通过纳米点接触实验，测得Fe_3O_4室温，低场(60 Oe)磁电阻为-84％。同时，在与γ Fe_2O_3、Ag、Polymer等材料的复合体中磁电阻效应都得到明显的增强。本文采用Fe_3O_4-C导电颗粒复合的方法，形成新的微结构来调整颗粒界面状态和颗粒间的接触状态，以达到降低外磁场、增强磁电阻效应的目的。 另一方面，随着材料科学的发展，复合材料以其独有的特性受到国内外材料研究人员的广泛关注。复合材料不仅保持了原有各组分的物理性质，而且由于各组分之间耦合等相互作用，显示出比单一组分更加优越的性能。因而，分析复合体微观结构所导致的复合体磁性能变化有着十分重要的意义。 本论文的目的是研究两类复合材料：立方形Fe_3O_4和纳米球形导电石墨颗粒复合体；MnZn铁氧体和SiO_2非磁颗粒复合体。系统地探讨组分对微结构和磁电阻效应的影响，以及复合材料中的磁输运机制；分析复合材料组分对微结构和磁性能的影响。 主要研究内容包括： 1．Fe_3O_4-C颗粒复合物磁性气化物颗粒复合材料的逾渗效应和磁输运性质研究摘要 由立方形的亚磁性Fe3O;颗粒和粒径比Fe3O;小得多的、球形且导电的非磁石墨颗粒组成的复合材料。我们重点研究了这两类不同大小、自旋极化和导电性能相差较大的两相复合材料的磁输运性质。(1)磁电阻与逾渗效应。由于室温下纯Fe3O;粉末颗粒与纯石墨颗粒的电导存在六个量级的差异，因此随石墨含量的增加复合体电导呈现从低到高的转变。实验结果表明，复合体渗流闽值Pc二0.212。并且在逾渗闭值附近，复合体的磁电阻MR出现峰值(MR=一32o/o，T一77K)。本实验主要研究相变附近体系的微观结构对磁电阻效应的影响，探讨导致复合体磁电阻在逾渗闭值附近增强的输运机制。(2)研究了不同温度下Fe3O4一C颗粒复合体的逾渗阂值及其临界行为，从实验上验证了逾渗闭值不仅与颗粒尺寸相关，而且与复合体两组分电导差异的大小相关。同时对实验中出现的非普适临界指数作出了解释，分析了不同温度下的临界指数产生变化的原因。2.Mnzn铁氧体一5 10，磁性颗粒复合体 研究了磁性颗粒复合体磁导率、矫顽力、比磁化强度随磁性颗粒含量变化的 关系。实验表明，随磁性颗粒含量的变化，磁导率和比磁化强度不是作线性变化， 而是在一定区域内存在突变的行为。同时，在这个区域矫顽力出现极大值。分析 认为，磁导率的突变与比磁化强度的突变有着密切的关系，而在突变的区域两侧， 磁性颗粒间磁关联状况的不同，直接导致不同矫顽力机制。因而，在磁导率发生 突变的区域出现矫顽力的异常。
蔡田怡[3]2006年在《半金属氧化物的磁输运网络效应和复杂性》文中进行了进一步梳理近年来，半金属氧化物由于重要的理论价值和广泛的应用前景而备受关注。在半金属氧化物的多晶、冷压缩粉末以及与其他材料的复合物等颗粒体系中，均发现外磁场导致电阻显着下降这一普遍现象，即外禀磁电阻效应。对于特殊的半金属氧化物——钙钛矿结构锰氧化物，自旋、电荷、晶格和／或轨道等多个自由度的同时存在和相互耦合，以及多种微观作用的共存，使其表现出内禀的多尺度的非均匀性。基于复杂性，锰氧化物还展现出丰富多彩的多功能性，庞磁电阻效应即是其中之一。对半金属氧化物的磁输运网络效应和复杂性的研究，不仅在理论上具有重要的学术价值，同时还在技术和商业层面上有着广阔的应用前景，是材料科学和凝聚态物理研究领域中的前沿课题。 在半金属氧化物颗粒体系中，颗粒边界的作用至关重要，外禀磁电阻效应与穿越颗粒边界的自旋输运过程密切相关。在早期研究中，颗粒边界被当作一个理想的绝缘层，磁电阻被认为起源于电子穿越颗粒边界的隧穿。实际上，颗粒边界本身的性质，如其中局域态的存在、颗粒边界的磁、电性质等，将导致不同输运机制(直接隧穿、共振隧穿、相干隧穿、高阶非弹性隧穿和自旋相关的散射等)的出现，直接产生复杂多变的磁电阻行为。然而，目前已建立的各种理论模型还不能对颗粒间的输运过程作出全面的描述，对于具有较强无序的颗粒体系，还很难区分出颗粒边界的作用，以致复杂的磁电阻行为尚未得到清晰透彻的理解。 由于庞磁电阻锰氧化物材料具有内禀的多尺度的非均匀性，因而基于均匀系统的理论已无法解释锰氧化物的特殊性质。最近认为锰氧化物属于“复杂系统”，是一种复杂物质，其丰富的物理行为正是复杂性的具体体现，庞磁电阻效应即是由复杂性而导致的一种多功能性。然而，如何从“复杂性”的角度认识锰氧化物，并能得到哪些全新的物理概念或／和更加透彻的理解，以及复杂性是如何导致多功能性的，目前并不清楚。 对于具有较高量值的庞磁电阻(CMR)效应，目前的基本共识是：掺杂锰氧化物的铁磁／金属相在相变点形成逾渗结构是导致CMR的直接原因。而半金属氧化物颗粒
蔡田怡, 雎胜, 孙华, 李振亚[4]2008年在《逾渗驱动的高自旋极化氧化物材料磁电阻增强效应——网络效应与调控》文中研究指明锰氧化物具有内禀的多尺度非均匀性,这与同时活跃的多个自由度——自旋、电荷、晶格和轨道——非线性耦合,以及多种相互作用的共存密切相关。更重要的是,这种极为特殊的物理现象可能是庞磁电阻效应的微观起源——铁磁金属相在磁场作用下的逾渗而驱动的磁电阻效应。另一方面,在某组分导电逾渗阈值附近的磁电阻显着增强效应,是高自旋极化氧化物颗粒体系所具有的普遍现象之一。因此,针对各种高自旋极化氧化物的非均匀和颗粒复合体系,逾渗驱动磁电阻增强效应的研究具有重要的学术意义和应用价值,其中输运网络理论为重要的理论研究。在充分认识电磁输运微观机制的基础之上,通过调控输运网络的结构,探讨逾渗驱动磁电阻增强的必要条件,可以找出实现可控性高且幅值较大的磁电阻的新途径、新方法。本文主要基于电阻网络模型,综述高自旋极化氧化物材料中多相共存体系的磁输运性质研究的主要背景和发展现状,充分结合相关的实验结果,介绍逾渗驱动磁电阻效应增强的物理机制,以及各类电输运网络的构建,并展望未来的发展。
孙华[5]2003年在《高极化颗粒复合体系的物理性质研究》文中研究说明近年来，高极化颗粒复合体系由于其重要的理论价值和广泛的应用前景而备受关注。在介电材料中，有由分散在液态基质中的高极化介电颗粒组成的ER流体，即电流变液，在外加电场后颗粒迅速聚集成具有一定结构的固态物质。在磁性材料中，亦有由在理论上具有完全的自旋极化率、在实验中也被证实具有高自旋极化率的一系列半金属氧化物材料构成的多晶、粉末等颗粒体系，被发现能在外磁场下发生显着的电阻下降，即半金属氧化物颗粒体系中的外禀磁电阻效应。对这两种高极化颗粒复合体系的物理性质的研究，不仅在理论上具有重要的学术价值，同时还在技术和商业层面上有着广阔的应用前景，是材料科学和凝聚态物理研究领域中的前沿课题。 本文对ER流体和半金属氧化物颗粒体系这两种高极化颗粒复合体系物理性质的研究主要集中在： 1．单一分布(monodisperse)和多分布(polydisperse)ER流体的基态结构 如上所述，ER流体的主要特征，表现在外加电场后，体系中的颗粒会聚集成一定的结构。最近人们发现，对ER流体基态结构的研究，不仅有助于对其基本性质的理解，还为光子晶体的制备提供了新的技术。但过去相关的计算模拟工作以及对多分布ER流体等较为复杂的体系的理论研究通常都局限于点偶极矩近似。该近似虽然能够提供ER流体基态结构的基本信息，但忽略了颗粒间的多极矩相互作用，实际上并不适用于高极化近距离的颗粒结构。 本文中，我们采用多重镜象法近似处理颗粒间的多极矩相互作用，建立了研究ER流体基态问题的DID模型，并将它应用于颗粒具有一定分布的多分布ER流体。该模型的有效性和简单性，使我们能够计算引入多极矩作用后，在单一分布和多分布的ER流体体系中，基态结构随颗粒偶极矩因子的变化。我们发现，由于多极矩效应的影响，ER流体中正负偶极矩因子的对称性将被打破，并进一步地计算了颗粒负极化时体系基态结构发生转变的临界值。对于多分布ER流体，我们考察了两种颗粒偶极矩因子的分布对体系基态的影响。计算表明，体系中颗粒偶极矩因子的起伏将对基态稳定性产生一定的影响。特别高极化颗粒复合体系的物理性质研究摘要 是当颗粒偶极矩因子具有较大的差别时，体系中同类颗粒聚集成链的倾向明 显增加，使“相分离”现象成为可能。我们的工作不仅对ER流体基态结构的 变化作出了新的理论预测，更为进一步开展有关的计算模拟工作提供了良好 的基础。2.笋二会属.氛必擞颗澎举石必蹦输迄二趁质 半金属氧化物颗粒体系中显着的外察磁电阻效应使它成为新一代自旋电子器 件的候选者之一。然而迄今为止，人们还未对它的内在机制和诸多实验现象 形成清晰统一的认识。在本文中，我们以两种典型的半金属氧化物颗粒体系 —多晶和粉末—为对象，具体的研究内容如下 (A)实验结果与理论分析表明，半金属氧化物颗粒体系的磁电阻效应主要 起源于载流子在磁性颗粒间的自旋极化隧穿。该类材料中普遍存在的 磁电阻随温度的迅速衰减至今仍是一个令人困惑的问题。我们对比了 两种颗粒体系中的磁阻机制，指出自旋极化输运过程中诸多因素的影 响，如隧穿电子自旋极化率的衰减、其他输运机制的存在等等，是引 起磁电阻温度效应的主要因素。特别地，我们研究了超细颗粒体系中 磁电阻随温度的变化。在这些纳米尺寸的颗粒体系中，由于大量超细 颗粒的存在，必须考虑由库仑阻塞效应导致的cotunneling机制对 磁电阻的显着影响。我们建立了一个由直接隧穿电导和cotunneling 电导组成的网络模型，采用有效介质理论对该网络进行处理，同时还 考虑了小尺寸颗粒的超顺磁行为对磁电阻的影响。我们的模型不仅可 以很好地解释半金属氧化物超细颗粒体系的实验结果，同时也能应用 于普通铁磁颗粒金属的情况。 (B)在对半金属氧化物颗粒体系的磁输运性质的早期研究中，颗粒边界通 常被当作一个理想的绝缘层，电子可以直接穿越它发生隧穿。实际上， 颗粒边界本身的性质，如其中局域态的数目、颗粒边界的磁性等，都 会对体系中的输运机制及磁电阻效应产生极大的影响。然而，目前关 于半金属氧化物颗粒体系中的颗粒边界与磁电阻效应之间关系的各种 模型，还不能全面地解释所有实验现象。我们分析了己有的实验结果，高极化颗粒复合体系的物理性质研究摘要提出一个综合模型，其中不仅包含了直接隧穿、高阶非弹性隧穿这两种人们熟知的隧穿机制，还考虑了由颗粒边界中局域磁矩的存在而导致的自旋极化共振隧穿机制对体系磁电阻效应产生的重要影响。我们分别计算了在低磁场与高磁场下由自旋极化共振隧穿产生的磁电阻，较好地解释了半金属氧化物颗粒体系外察磁电阻随外场变化的实验结果。我们还进一步地预测，这个综合模型将能全面有效地解释该类体系中特有的诸多磁输运性质。
伍建春[6]2009年在《微纳体系的电磁输运研究》文中指出在这篇论文中,我们应用无规网络模型和非平衡格林函数的第一性原理方法研究微纳体系的电磁输运性质:探讨了微纳体系的尺寸对电磁输运的影响;理论上研究设计输运通道微结构构型以增强磁电阻的可能性;详细研究了一维多层磁性分子的自旋输运,分析了分子末端基团和磁性电极的接触效应以及分子尺寸对自旋过滤效应的作用和调控等。主要工作如下:我们将无规熔丝网路模型引入锰氧化物微纳样品电输运过程的研究,很好地解释了这类空间受限体系展现的多步负微分电阻效应。我们应用熔丝被自身焦耳热熔断的过程来模拟弱链接的破坏过程。当电阻网络的无序度较强时,由于电导的宽分布导致电流向电导较大的部分汇集,形成类似逾渗阈值附近的输运通道结构。一般的电阻网络的Kirchhoff迭代模拟会出现临界变缓(critical slowing down CSD)现象,导致计算困难。我们借鉴了专用于解决二元电阻网络逾渗行为的算法,通过Hoshen-Kopelman集团认证算法,先提取宽分布电导网络中的跨域基团,去掉其中的枝丫悬挂键,所得系数矩阵以row-indexed compact storage进行储存,并采用biconjugated gradient method求解,从而大大提高了运算的速度和精度,使有缺陷以及电导宽分布情况下输运网络的模拟成为可能。我们先计算外加熔断电压来探讨无序度对熔断特性的影响,发现弱无序的熔丝网络对应着雪崩的熔断过程,而强无序的熔丝网络却对应着逐渐熔断的过程。其次,我们在强无序的小网络伏安特性中重现了多步负微分电阻效应,并通过电流形貌图演化过程揭示了焦耳热导致的逾渗电流路径的变化过程。最后,我们还研究了网络尺寸对多步负微分电阻效应的影响,发现在固定电导无序度时网络尺度增加可以逐渐抹平多步负微分电阻效应。进一步,应用L /κν(L为网络尺寸,κ为电导无序度,ν为关联长度)作为网络无序度强弱的判断依据,我们发现多步负微分电阻总是出现在L /κν< 1的强无序区域。这些表明,此类负微分电阻效应是小尺寸强无序微纳体系带有普遍性的特征。以分形网络为基础,我们讨论了输运通道微结构对磁输运过程的影响。通过直接计算电流法,从二元逾渗网络中取出2维和3维的backbone网络,利用Koch曲线的迭代过程生成分形网络。我们计算网络的整体磁电阻和不同配位数的格点间链接对体系磁电阻的贡献,考察了磁电阻分布曲线随尺寸变化的进化过程。计算结果表明,即使在较大的体系中,磁输运网络的有限尺寸效应也是很重要的。目前被普遍采用的准一维路径近似与实际偏离较远,因此逾渗通道的微结构对磁电阻性质的影响必须加以考虑。磁输运网络中的多链接集团对整个网络磁电阻的影响也明显依赖于输运通道的结构。对于大尺寸系统,这些效应一般可能被平均效应掩盖;对于小尺寸系统,如微纳尺度的磁电阻材料,磁无序导致的磁电阻涨落明显表现出结构相关性。我们对比了Koch分形网络和对应的单链接一维串联结构,发现基于Koch曲线的磁输运网络中loop的加入所起的作用是两重的:对于高代的较大尺寸的体系,loop的加入使得Koch分形的磁电阻概率分布展宽,并使其峰值向低磁电阻方向移动;对于连接数少于50的低代小尺寸体系,loop的加入反而抑制了磁电阻在低值区的分布,使得磁电阻的分布变窄。我们通过对几种分形网络磁电阻的系统分析,说明了输运通道微结构设计的重要意义,“好”的输运通道构型可以明显改善磁电阻效应。我们应用密度泛函理论和非平衡格林函数的第一性原理计算,研究了分子基团和电极的接触效应对于一维磁性分子器件的自旋过滤的作用。我们选取已经合成的具有较高磁性的一维线性分子(CpFeCpV)_n(Cp= cyclopentadienyl环戊二烯基)作为研究对象,以镍为电极组成两电极分子器件模型。首先,我们计算了不同末端基团顶位吸附的两电极体系的电子透射谱图、费米面的线性响应电导以及自旋过滤效应。我们发现磁性金属末端基团接触带来较高的自旋过滤效应,不同的末端基团还可以获得不同方向的自旋过滤效应。我们应用自旋输运的双通道模型分析了分子末端基团和电极轨道的不同强度的耦合。我们还发现自旋过滤率和线性响应电导都随着分子长度的增加而减小。这是由于电子在分子中输运是通过各个局域态之间隧穿进行的,较长的分子线中局域态的无序导致了自旋过滤效应和分子电导的下降。其次,我们研究末端基团不同吸附位置对自旋过滤效应的影响。以CpFeCpVCpFe分子为例,我们选取了两个能量最稳的吸附形式:空位吸附和顶位吸附。通过透射谱,自旋过滤效应和分子投射自旋相关哈密顿轨道(MPSH)等能面图的分析,我们发现顶位吸附可以有效提高自旋过滤效应,其原因是顶位吸附有利于自旋向上电子的输运。表明改变吸附位置也可以作为调控分子的自旋输运的另一有效途径。我们发现:末端基团和吸附位置都可以有效调控该分子器件的自旋过滤效率。这种调控不仅包含自旋过滤率幅度的大小,还包括改变自旋过滤效应的符号。分子长度增加可以导致自旋过滤效率的降低以及分子电导的减小。分子电子态与电极电子态的局域和态之间的匹配在分子自旋输运的接触效应和长度效应中都起了极其重要的作用。
张晓渝[7]2007年在《磁性氧化物磁输运和磁热效应的研究》文中进行了进一步梳理自旋电子学是近些年来在半导体电子学和磁电子学基础上发展起来的一门新兴交叉学科。丰富的物理内涵、明确的应用目标以及广阔的市场前景,自旋电子学已成为当今凝聚态物理和材料科学领域最为关注的方向之一。其中,巨磁电阻的发现及在自旋器件上的应用是最有重大影响力的成果。非易失性存储器和高密度磁存储器的诞生,不仅给基础研究注入了活力,更为市场带来了巨大的经济效益。巨磁电阻研究的关键在于如何获得更为实用的低场室温磁电阻效应。具有高自旋极化率的半金属材料,如掺杂锰氧化物,CrO_2,Fe_3O_4等成为研究者的首选。无论是提高半金属材料的内禀磁电阻,还是外禀磁电阻,都有着极大的研究和应用潜力。研究表明,半金属颗粒复合体中,颗粒边界对低场磁电阻产生和增强有重要作用,调节颗粒边界势垒已成为颗粒体系中磁电阻增强的有效实验途径。此外,掺杂锰氧化物中,3d/4d/5d过渡族金属氧化物材料日益受到人们的关注。在这类新型的磁电阻氧化物中,4d或5d金属离子较3d金属离子具有宽的d轨道和电子巡游特性,d电子与氧的2p电子存在较强的杂化作用。自旋,轨道和晶格间的相互耦合,引起材料中大的电、磁响应以及巨磁电阻等丰富物理现象,为磁电阻材料研究范围的拓宽以及强关联电子体系中物理性质的探讨提供了新的实验依据。另一方面,磁致冷技术的飞速发展使得凝聚态物理工作者越来越关注磁性材料的磁热效应。传统的气体制冷存在众多的缺点,相比之下,磁制冷具有熵密度高、体积小、噪音小、无污染、高效低耗等独特优势。磁制冷研究的关键在于获得室温附近大的磁热效应。传统的金属钆(Gd)以及近年来报道的Gd_5(Ge_(1-x)Si_x)_4和La(Fe_(13-x)Si_x)等合金都是具有大磁熵变的磁性材料。然而,这些材料中稀有金属的昂贵,化学性质的不稳定,居里温度单一,磁滞与热滞现象严重等因素,使得磁制冷技术的应用步履维艰。值得注意的是,具有庞磁电阻的掺杂锰氧化物同样表现出了大的磁熵变效应,这一发现大大拓宽了磁制冷工质的研究范畴。掺杂锰氧化物具有价廉、制备简单、居里温度在较大温区范围内可调等优点,使得其在磁制冷研究中关注程度日趋增加。但这一材料也有其明显不足之处,如磁性能受制备工艺和掺杂影响较大。因此,研究者仍在通过提高制备工艺等方法,努力探索具有实用价值的磁熵材料。综合上述两方面的研究背景,本文的研究主要分为二个部分。一,磁性氧化物磁输运性质的研究,包括半金属CrO_2和Fe_3O_4颗粒边界磁电阻效应的研究,以及3d/4d过渡族金属氧化物Sr电磁性能,磁性相变和磁电阻的研究。二,研究了半金属CrO_2的磁热效应,以及多晶SrRu_(1-x)Mn_xO_3中磁熵变随体系磁性相变的变化关系。主要研究内容包括:1.磁性氧化物磁输运性质的研究(1)通过调节颗粒边界势垒状态,获得了室温Fe_3O_4颗粒中增强的磁电阻和磁阻抗效应。系统研究了球磨Fe_3O_4粉末颗粒的电阻率、磁性能、磁电阻、磁阻抗与颗粒边界势垒的关系。磁电阻和磁阻抗效应在优化的颗粒边界势垒样品中出现极大值。室温磁阻抗效应在5000 Oe磁场下从-7.0%增加到了-12.3%,提高了近76%。采用阻抗谱分析方法,将颗粒体系中晶粒、晶界和颗粒边界电阻加以分离,区分出晶粒和颗粒边界对磁输运性质的贡献。通过非线性I-V曲线计算得到各样品中边界势垒高度和势垒宽度,详细讨论了磁输运与颗粒边界势垒状态的关系。因此,这一增强的交流磁输运特性为高频自旋电子器件的开发提供实验依据。(2)首次通过化学反应方法,改善半金属CrO_2颗粒表面天然的Cr_2O_3势垒层,获得了低场磁电阻的显着增强。相成分和表面态的测试结果表明,强氧化剂KMnO_4能有效地去除或调整半金属CrO_2颗粒表面绝缘的Cr_2O_3层,从而得到一系列具有不同表面态的CrO_2颗粒,最大磁电阻达到MR=-33%,相比于未处理样品提高了近22%。并对具有不同表面态CrO_2颗粒的电、磁性能、磁电阻效应和颗粒间势垒性质作了较为系统的分析和讨论。探索了一条用化学反应法调整颗粒表面势垒状态而获得低场磁电阻增强效应的有效实验途径。(3)首次在实验上制备了具有正自旋极化率CrO_2和负自旋极化率Fe_3O_4的二组元半金属颗粒复合体,研究了具有特殊微观结构半金属颗粒复合体的磁输运特性,并探讨了体系逾渗阈值、磁电阻效应与微观结构的关系。我们发现随着CrO_2组分的变化,复合体的电导发生逾渗现象,在逾渗阈值φ_c=0.15(CrO_2组分浓度)处出现磁电阻的极小值。详细研究了复合体逾渗阈值处电导和磁输运机制,分析了由异号自旋极化率的CrO_2和Fe_3O_4组成的颗粒复合体磁电阻效应的特征。(4)首次系统研究了3d/4d过渡族金属氧化物SrRu_(1-x)Mn_xO_3(0≤x≤1)磁性相变和磁输运性质,发现了这一体系中低温-41%的磁电阻效应和居里温度附近-35%的磁电阻峰值,率先报道了多晶SrRu_(1-x)Mn_xO_3中磁相变图。3d金属离子Mn~(4+)对4d钙钛矿氧化物SrRuO_3的B位掺杂,驱使体系从金属性巡游铁磁体转变为绝缘性反铁磁体。X-射线光电子能谱(XPS)测试表明,多晶样品中Mn和Ru离子主要以Mn~(4+)和Ru~(4+)价态为主,但存在少量的Mn~(3+)和Ru~(5+)离子价态。详细研究了体系中多种磁性相的共存和相互竞争,如Mn~(3+)-Mn~(4+)(Ru~(5+))铁磁性相互作用,Mn-Ru铁磁性超交换作用,Mn~(4+)-Mn~(4+)及Ru-Ru反铁磁相互作用,以及由此导致的多晶SrRu_(1-x)Mn_xO_3中复杂的磁性相变行为。系统分析了不同温度下电、磁性质和磁场导致的磁性相变特征,对低温和居里温度处产生大的磁电阻效应物理机制作了深入探讨。2.磁性氧化物中磁热效应的研究(1)首次研究了半金属CrO_2颗粒中的磁熵变△S_M和绝热温度变化△T_(ad),发现具有二级相变的CrO_2材料表现出大的低场磁热效应:在1.5 T磁场下,磁熵变△S_M达到-5.1 J/kg-K,绝热温度变化达到△T_(ad)=2.0 K。这一低场磁熵变在磁性氧化物中是比较可观的。同时,还系统研究了不同颗粒尺寸CrO_2的磁热效应。运用分子场理论,朗道模型和德拜近似等方法,分析了具有二级相变CrO_2材料中磁熵的来源,包括电子自旋,磁滞伸缩,电子熵变对整个磁熵变的贡献。(2)首次研究了4d巡游金属性铁磁体SrRuO_3和多晶SrRu_(1-x)Mn_xO_3体系中磁热效应与磁性相变的关系。结果表明,6.5 T磁场下,巡游铁磁体SrRuO_3在居里温度160K处存在△S_M=-2.5 J/kg-K的磁熵变和△T_(ad)=3.1 K的绝热温度变化。相对制冷率达到RCP=70 J/kg。由于相变温度处SrRuO_3晶格常数存在较大的变化,运用德拜近似计算,发现具有二级相变的SrRuO_3材料晶格熵变在整个熵变中的重要性。B位Mn离子的掺入,体系低温下出现自旋玻璃/团簇玻璃的磁性态,高温(-200K)出现反铁磁/顺磁的转变。体系磁熵变强烈依赖于磁性相变,不同磁性相变温度处表现出系统的变化。在铁磁-顺磁转变温度T_c处和自旋冻结温度T_f处均出现了负磁熵变△S_M的峰值,而在反铁磁相变温度T_N附近,出现了正的磁熵变△S_p。详细探讨了体系中磁熵变的物理机制以及Mn的掺入导致磁熵变随磁性能的变化关系。
伍建春[8]2006年在《高自旋极化氧化物的逾渗增强磁电阻效应》文中研究表明近年来，磁电阻效应因其重要的理论价值和广阔的商业应用前景而得到广泛的研究。高自旋极化氧化物具有接近100％的自旋极化率，由这类材料构成的异质结构中表现出极大的磁电阻效应，而半金属颗粒复合体系中就是这类异质结构的典型代表。实验发现，该类材料的磁输运性质受到材料构性、颗粒分布等因素的明显影响，且在逾渗阈值附近观察到显着的磁电阻增强效应。探究高自旋极化氧化物体系逾渗增强磁电阻效应不仅具有理论上的学术价值，同时也为实际应用提供可行方案。本文中我们利用网络模拟的方法，对描述高自旋极化氧化物的输运网络的逾渗行为进行系统研究，探讨在网络中有效增强磁电阻的方法。主要工作如下： 我们编写了能在一定程度上处理critical slowing down(CSD)现象的无规电导网络模拟算法。电阻网络的模拟中，由于CSD现象普通的kirchhoff迭代在渗流阈值时失效。而宽分布型电阻网络模拟中普通算法的失效实际上也是一种逾渗体系的CSD现象。在这种电阻网络中，即使没有不同材料的复合，也会由于电导的宽分布导致电流向部分较大电导集中，形成类似逾渗临界点附近的通道结构。为了处理这种内禀的逾渗结构，我们借鉴了其他专用于解决二元电阻网络逾渗行为的算法，通过先提取宽分布电导网络中的backbone，所得系数矩阵以row-indexed compact storage进行储存，并采用biconjugated gradient method求解，从而大大提高了运算的速度和精度，使宽分布下自旋极化输运网络的模拟成为可能。由于充分考虑了电阻网络的逾渗特点，这种算法不仅可用于电导宽分布引起的内禀逾渗，也可用来计算复合材料中多相共存时的逾渗现象。我们在后来的工作中采用该算法计算了几种不同逾渗机制的自旋极化输运网络，得到了较好的结果。 我们系统讨论了不同逾渗机制下磁电阻的增强行为。半金属磁性氧化物与其他绝缘材料复合而成的体系可以简单描述为具有磁电阻效应的金属键和绝缘键构成的二元无规电阻网络。实验上观察到此类材料在逾渗点处发生显着的磁电阻增强效应。我们通过网络模拟得到与实验现象趋势一致的结果，证明在这种机制下，逾渗通道的准一维性确实有利于磁电阻的增强：磁电阻MR从纯金属键时的56％上升到阈值附近的
庞智勇[9]2006年在《纳米磁性材料的磁力显微镜研究及自旋注入有机半导体探索》文中进行了进一步梳理磁性材料在电工技术，计算机技术，通讯技术以及最近兴起的自旋电子学等领域具有重要的应用。技术上的应用对材料性能提出进一步的要求，这反过来进一步推动了磁学和磁性材料的研究。我们知道，磁性材料的性能与其微观晶体结构和磁畴结构紧密相关，研究材料的磁畴结构不仅有助于了解材料本身的磁化和反磁化机理，了解矫顽力机制，而且对改进材料生产工艺，进而改善磁性能也都是非常重要的。观察磁畴的技术方法有很多种，其中最有力的工具就是磁力显微镜，它具有高的空间分辨率(10-50nm)，不需要特殊的样品制备，并可以测量不透明及有非磁覆盖层的样品，可以在任意的环境中工作，操作比较简单，采图任意，适用的磁性材料的范围也很广，由于具有上述优势，使得磁力显微镜一经出现，就成为应用最广泛的磁畴观察工具。 本论文主要包括两部分的工作：第一部分主要是纳米磁性材料表面微结构与磁畴结构的测量与表征。包括：(1)利用磁力显微镜研究了叁种不同材料的微晶结构和磁畴结构，分析了微晶结构和磁畴结构与其磁性的关系，讨论了其矫顽力机制，分析了其磁性变化的原因；(2)为加深对磁力显微镜成像原理的了解，并为分析纳米颗粒的磁畴图形提供理论参考，进行了单畴亚微米磁性颗粒的磁力显微镜图形的计算机模拟和一些亚微米磁性结构的微磁学模拟；(3)对新型高分辨成像技术进行了初步探索。除了上述关于材料的性能与表征的研究以外，我们还进行了一些自旋极化载流子注入有机半导体方面的探索，作为论文的第二部分。具体的研究内容和基本结果如下： 1、首次利用磁力显微镜直接在铜模吸铸法获得的直径为5mm的Pr_(60)Al_(10)Ni_(10)Cu_(20-x)Fe_x(0≤x≤20)棒状合金圆柱侧表面观测了其制备态的表面形貌结构和相应的磁畴结构。发现随着Fe掺杂量的增加，样品从完全非晶结构转变为纳米晶非晶镶嵌结构，然后随着铁掺杂量的继续增加，转变为完全纳米晶结构。伴随着样品的磁性从顺磁性转变为硬磁性。在Fe含量大于10at％的样品的表面形貌图和相
马继[10]2013年在《具有自旋玻璃行为的氧化铁的制备及其磁性能研究》文中研究说明长期以来,材料中的自旋玻璃行为是材料物理和凝聚态物理的研究热点和难点,并在磁性材料的应用领域中占据着重要的地位。由于目前的理论方法和实验手段主要局限于材料平衡态的研究,因此根源于非平衡态的自旋玻璃行为及其相关材料的磁性特征就很难被全面、准确、定量地表达。本论文在该研究背景下,选取两种重要的氧化铁材料(叁氧化二铁和四氧化叁铁)作为主要研究对象,采用水热法制备出不同形貌和结构的单晶、多晶、非晶自旋玻璃态产物,并利用超导量子干涉仪对产物的磁性能进行了系统的研究。本论文研究成果主要包括以下六个方面：(1)通过一步水热法制备出了具有室温自旋玻璃行为的α-Fe2O3单晶纳米片。磁性能研究发现,在低于室温的任一温度下,该纳米片都表现出近乎相等的矫顽力和剩余磁化强度值。此外,在这些纳米片中还观察到了超自旋玻璃态和超铁磁态特征。(2)在所制备的α-Fe2O3单晶棱柱中观察到了反常的再入型Morin相变行为,即在升降温过程中体系发生了两次Morin相变。磁性能研究发现,体系中两种尺寸的颗粒以及颗粒界面处自旋过渡层的自旋玻璃行为导致了再入型Morin相变的发生。(3)通过对α-Fe2O3单晶立方体的磁性能研究发现,立方体的表面“磁死层”并不是通常所认为的磁钝化层,而是具有显着顺磁性或亚铁磁性的磁活性层,从而对体系的热磁曲线、高场磁滞回线以及交换偏置效应产生了决定性的影响。(4)在多晶α-Fe2O3空心球中观察到了较大的高场磁化强度值(>10emu/g)和反常的热剩磁行为,进而提出了α-Fe2O3中的一种新型的磁性机制,即：当α-Fe2O3材料的初级粒子尺寸较小并存在着大量的悬键时,粒子表面或界面处的自旋玻璃行为会使材料表现出有别于宏观块体α-Fe2O3材料的较强的铁磁性特征,从而拓展了α-Fe2O3在自旋电子学领域中的应用。(5)利用一步水热法制备出了一系列具有不同内部结构的α-Fe2O3非晶基自旋玻璃,并系统研究了其生长机理和晶相转变过程。磁性能研究发现,非晶基自旋玻璃中的纳米晶相不但可以在保证非晶基体基本磁性特征不变的基础上显着提升体系的磁化强度值,而且会在低温下与自旋玻璃基体间发生交换耦合作用,产生交换偏置效应,同时还会由于其自身的难磁化特点而在体系中产生小环效应,这两种效应协同作用使体系最终产生了显着的磁滞回线偏移现象。(6)通过对所制备的两种氧化铁异质结构(Fe3O4@α-Fe2O3立方体和Fe3O4@Ag球体)的磁性能研究发现,异质结构界面处的晶格不匹配会造成自旋磁矩间的混乱与阻挫(即自旋玻璃行为),进而会影响材料的磁特性,甚至会诱发磁相变。这种表面(或界面)处的自旋玻璃行为在某种程度上有助于提升材料的磁性能,使材料更加适合于自旋电子学和生物医药学的应用。
参考文献：
[1]. 高自旋极化颗粒复合材料磁输运性质的实验研究[D]. 陈亚杰. 苏州大学. 2003
[2]. 磁性氧化物颗粒复合材料的逾渗效应和磁输运性质研究[D]. 张晓渝. 苏州大学. 2004
[3]. 半金属氧化物的磁输运网络效应和复杂性[D]. 蔡田怡. 苏州大学. 2006
[4]. 逾渗驱动的高自旋极化氧化物材料磁电阻增强效应——网络效应与调控[J]. 蔡田怡, 雎胜, 孙华, 李振亚. 物理学进展. 2008
[5]. 高极化颗粒复合体系的物理性质研究[D]. 孙华. 苏州大学. 2003
[6]. 微纳体系的电磁输运研究[D]. 伍建春. 苏州大学. 2009
[7]. 磁性氧化物磁输运和磁热效应的研究[D]. 张晓渝. 苏州大学. 2007
[8]. 高自旋极化氧化物的逾渗增强磁电阻效应[D]. 伍建春. 苏州大学. 2006
[9]. 纳米磁性材料的磁力显微镜研究及自旋注入有机半导体探索[D]. 庞智勇. 山东大学. 2006
[10]. 具有自旋玻璃行为的氧化铁的制备及其磁性能研究[D]. 马继. 青岛科技大学. 2013