基于衰变链计算的裂变产物缓发γ能谱分析

田晨扬^1,2，过惠平¹，欧阳晓平³，许 鹏¹，张立波²，白德平²，田庆云²，吕汶辉¹

(1.火箭军工程大学，陕西 西安 710025；2.96607部队，陕西 宝鸡 721000；3.西北核技术研究所，陕西 西安 710000)

摘要 ：在军控核查技术中，缓发γ能谱是核材料的“指纹”。为计算和分析铀裂变产物的缓发γ能谱，本文将各种类型的衰变链简化为基态线性链和激发态线性链，推导了零时前后各级核素数目的变化公式，建构了计算缓发γ射线能谱的C语言程序代码，并通过实验对理论推导进行了验证。通过分析几种核素的缓发γ射线计数发现，计算结果与实验数据吻合较好。

关键词 ：裂变产物；衰变链；缓发γ能谱

在核军控领域，探测未知材料中²³⁵U是否存在以及存在多少数量，一直是一技术难题^[1-3]。为获取铀材料中²³⁵U的含量，需对铀裂变产物的缓发γ能谱进行分析^[4-6]。对缓发γ能谱相关的测量与分析成果可应用于许多领域，如核武器核查、核材料安全管控、海关货物、核反应堆工程及退役核设施的辐射监测等领域^[7-10]。

在军控核查技术中，当采用被动法探测铀材料的²³⁵U质量丰度时，由于²³⁵U的185.7 keV特征γ射线能量较低，很容易被高原子序数物质和铀的自吸收所屏蔽，导致测量十分困难^[1-5]。本文采用²³⁸U裂变阈以下的热中子主动诱发铀材料裂变，结合裂变产物核素的放射性衰变数据和裂变产额数据，计算分析裂变产物发出的缓发γ射线，得到缓发γ能谱。最终，从对应缓发γ能谱选择特征峰来表征²³⁵U的存在性及丰度，确定被测材料是否含浓缩铀。在实际核查中，只要探测到特征峰，即说明被测物质中有²³⁵U存在；只要特征峰的计数达到特定数值范围，即可判断所测的铀材料是浓缩铀。

1 铀裂变产物的衰变链计算推导

当铀裂变产物放射出瞬发中子和γ射线后，由于具有较高的中子-质子比，继续经历一系列β衰变，最后变为稳定的核素^[11-13]。通过β衰变，一个核素转变为另一个核素的激发态，当激发态跃迁到基态时，放射出缓发γ射线。通过β衰变和电子俘获，核素原子序数或增或减，但质量数保持不变^[14-16]。这些质量数彼此相等的核素构成一个衰变链，铀裂变产物构成若干条衰变链，质量数从66到172不等。

图1示出1条简单衰变链和1条复杂衰变链，其中，¹¹⁵Ag具有特定的母体和复杂的分支衰变。

1 .1 物理模型

在用热中子照射材料时，照射结束时刻称为零时^[18-19]。为得到缓发γ能谱，需确定零时前后各级核素数目的变化规律。

根据文献[9]，可将1个复杂衰变链划分为几个线性衰变链，在线性衰变链中，每个核素只有1个母核，没有分支衰变。对于某个核素，通过叠加它在每个线性衰变链上的分支数目，可得到总数目。为简化物理模型，将衰变链分为基态衰变链和激发态衰变链，前者包含1个处于基态的母核，而后者包含1个处于激发态的母核。

图1 典型衰变链^[17]
Fig.1 Typical decay chain^[17]

以²³⁵U为例，当0<t <t ₀时，为找到靶核数目随时间的变化规律，建立以下物理量：中子通量密度φ 、靶核吸收截面σ 、靶核裂变截面σ _f、α衰变常量λ _α、自发裂变常量λ _f、靶核初始数目N ₀、靶核在时刻t 时的数目N 、某衰变链中裂变产物j 的衰变常量λ _j 、裂变产物j 的核素数目N _j 、裂变产物j 的产额Y _j 、每秒参与核反应的靶核数目u (u =φσ +λ _α+λ _f)、零时前公式参数b _jk (j >0,0≤k <j ，与衰变常量、分支比、核素产额有关)、零时后公式参数c _jk (j >0，0≤k <j ，与核素的零时刻数目有关)。

其中，IT表示同质异能跃迁。

假设样品材料中²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U和²³⁸U的质量分数分别为p ₁、p ₂、p ₃和p ₄，不考虑样品形状，某种铀同位素的初始数目为N _i，0 ，则有：

(1)

其中：m 为样品质量；M 和N _A分别为靶核的原子质量和阿伏伽德罗常数。

图1a中基态衰变链和激发态衰变链分别如下：

假设入射中子的能量单一，靶核的核反应率如下：

在测量时间t ₂-t ₁过程中，令任意核素j 发生衰变的原子数目为n _j (j =1，2，3，…)。对于母核，有：

(2)

1 .2 零时前核素数目的变化规律

1) 基态衰变链的核素数目

推导零时前基态衰变链的核素数目。根据以上假设，母核的衰变率如下：

(3)

N ₁=φσ _fN ₀b ₁₀(e^-ut -e^-λ₁t )

(4)

其中，

第1个子核的数目由²³⁵U裂变、前级衰变和自身衰变3种方式贡献：

N ₂=φσ _fN ₀(b ₂₀(e^-ut -e^-λ₂t )+

b ₂₁(e^-λ₂t -e^-λ₁t ))

(5)

(6)

(7)

根据数学归纳法，可得各级核素的数目：

N _j =φσ _fN ₀(b _j0 (e^-ut -e^-λ_j t )+

b _j1 (e^-λ_j t -e^-λ₁t )+…+b _jk (e^-λ_j t -e^-λ_k t )+

…+b _j,j -1(e^-λ_j t -e^-λ_j-1 t ))j >1

(8)

其中：

Assuming that the transconductance of NMOS and PMOS is equal, the input noise power of the integral phase is:

(9)

(10)

1<k ≤j -1

(11)

式(8)中，令t =t ₀，可得基态衰变链各级核素的零时刻数目。

基于以上种种情况，高职院校培养的毕业生中，有不少人学业不精、业务不熟、做事浮躁。而用人单位所急需的是来则能战、战则能胜，专业知识熟记于心、业务娴熟干练、沟通能力强的财务人员。高职院校培养的毕业生依然走不出“三三制”的怪圈：三分之一毕业即失业、三分之一能找到工作、三分之一能找到会计工作(即使找到会计工作的，也大多数是最基础的收银员、出纳员之类)。据有关数据显示，目前我国持有会计从业资格证书人数约1600万人，其中，正在从事或曾经从事会计工作的约72%，没有从事会计工作的约占28%。

化合物 3A04：质谱 ESI／MS（negative mode），m／z 180，［M－H］－。 1H NMR（500 MHz，CDCl3，TMS），δ为7.22～7.25（m，2H），7.00（t，J＝9.0 Hz，2H），5.84（br.s，1H，NH），4.39（d，J＝6.0Hz，2H），2.24（q，J＝7.5Hz，2H），1.17（t，J＝7.5 Hz，3H）。

2) 激发态衰变链的核素数目

计算激发态衰变链的核素数目时，为避免重复计算，对母核只考虑²³⁵U的裂变贡献。以β^-激发态衰变链为例，令衰变链上各核素的数目为则有：

态度均分为（5.22±1.40）分，最低为 1 分，最高为7分。单因素分析显示，不同的月收入、本单位工作年限、科室、年龄及“是否与适龄儿童共同生活”、“是否主动了解”和岗位与疫苗及安全接种态度不同有关（Z/H=13.784、11.673、-4.054、14.656、-2.010、-2.447和 7.919；P 均＜0.05）。Logistic回归分析显示，医务人员月收入和科室是疫苗及安全接种态度的影响因素。见表4。

综上可见，为了更好地实现自身的专业成长，除去“理论的实践性解读”，也应高度重视“教学实践的理论性反思”．

(12)

(13)

(14)

(15)

(16)

(17)

利用同样方法，可得：

j >1

事物都有自己的表现形式和发生发展的轨迹，它的出现和发展都有一定的迹象可循，人们可以因此对事物进行精准的了解和判断。对事物进行了解和判断的能力就是觉察力。所谓觉察力，就是洞悉彻悟事物的发展规律、方向的高度预见性的一种本领和能力，是能够以小见大、以心见性、见微知著、敏捷独到的一种超前的感悟能力。[1]具有较强觉察力的人，能运用心理、思维的力量去了解事物，解开事物之间的因果关系。父母对家庭教育问题的觉察力，即父母发现家庭教育问题的能力，包括对家庭教育的状况、存在的问题和产生原因等都能有所发现和认识，并洞察影响家庭教育的诸因素之间的相关关系，明察家庭教育的成效。

(18)

其中：

Aim: The aim of the study was to perform a comparative evaluation of the use of various methods of reconstructive assistance in the repair of the femoral-tibial segment in patients with peripheral arterial disease.

(19)

(20)

1<k ≤j -1

(21)

式(18)中，令t =t ₀，可得激发态衰变链各级核素的零时刻数目。

1 .3 零时后核素数目的变化规律

式中：N _n (t )为核素n 在时刻t 的数目；为核素i (i ≤n )在零时刻的数目；λ _k 为核素k (k ≤n )的衰变常量。

(23)

在衰变链中，每个核素数目的增加和减少过程可用Bateman方程^[17]表示：

2018年5月，由人民网和成都市人民政府联合主办的“2018全球独角兽企业高峰论坛”在成都举办。成都市委副书记朱志宏在会上指出，当前全球经济处于深度调整阶段，行业竞争呈现百舸争流的态势，催生出以“互联网+”、聚合共享、跨界融合为特征的新产业、新经济，孕育出让“生活变得更美好”的新业态、新模式。世界经济结构在重塑，国家竞争格局在改写，城市与城市之间的能级和水平正在重新排位，新经济成为城市经济的未来。

根据Bateman方程，假设前3个核素A、B、C的衰变常量分别为λ ₁、λ ₂和λ ₃，在t ₀时刻的数目分别为N ₁(t ₀)、N ₂(t ₀)和N ₃(t ₀)，在t (t >t ₀)时刻的数目分别为N ₁(t )、N ₂(t )和N ₃(t )。

1) 核素A、B、C数目的变化规律

结合当前已有研究成果和笔者实地调查，三峡库区农业面源污染主要来源自农业生产和农村生活，主要包括农田种植、畜牧养殖和居民点生活污染，具体有化肥、农药等农用化学品的使用，农田地表径流，农作物秸秆和旱坡地水土流失，畜禽养殖废物、农村生活污水以及农村生活垃圾等固体废物污染，具体发生过程如图1所示。

c ₁₀=N ₁(t ₀)

N ₁(t )=c ₁₀e^-λ₁(t -t ₀)

随着时间的增加，核素A呈指数衰减：

(24)

核素B以速率r ₁λ ₁N ₁由核素A产生，同时以速率λ ₂N ₂生成核素C。

N ₂(t )=c ₂₀e^-λ₁(t -t ₀)+c ₂₁e^-λ₂(t -t ₀)

城市商业银行是以服务于城市居民、中小企业和地方经济为服务宗旨，自担风险、自主经营、自负盈亏的股份制银行，它是在中国金融体制改革下产生的地方性银行，其经济规模在多年的成长和积累中不断增大。城市商业银行的市场营销是一种统称，它对在既定营销观念下的银行市场营销做法进行了一个概括，具体做法包含多种方式，比如促销方式、营销网络的构建和价格调整等，但究其实质，它们都是根据产品和服务的基本概念来进行的。

(25)

式中：

“东方彝风”酒店并不是对纯粹彝族民居的一种简单表现，跟之前所出现过对民居符号进行简单复制的设计理念具有较大的区别。项目设计人员在前期十分细致的研究了地方特色，对彝族传统文化进行了过滤，提取其中的精华，并与现代民居要素之间形成有机融合。从施工技术、材料以及构造等方面进行了全方位分析与研究，使彝族特色与东方元素之间充分结合。

因此，零时后衰变链上核素j 的数目N _j (t )如下：

N _j (t )=c _j0 e^-λ₁(t -t ₀)+…+

c _jk e^-λ_k+1 (t -t ₀)+…+c _j,j -1e^-λ_j (t -t ₀)

(26)

(27)

(28)

(29)

2) 衰变链上任意核素的缓发γ射线数目

(1) 衰变校正

我院在2016年2月~2017年8月期间收治了90例骨折患者,骨折类型包括股骨骨折18例、胫骨骨折23例、手骨骨折12例、肋骨骨折11例、桡骨骨折10例、肱骨骨折9例以及其它类型7例,而不稳定型骨折有40例,稳定型骨折有50例,将所有患者随机分为两组,对照组45例患者,男23例,女22例,年龄19~72岁,平均年龄(48.5±10.6)岁;观察组45例患者,男21例,女24例,年龄20~74岁,平均年龄(49.7±11.1)岁。排除有严恶性肿瘤、肝肾肺功能严重不全,精神疾病等患者。在年龄、骨折情况、性别等基本资料方面,两组患者之间无显著统计学差异(P>0.05),能够进行比较。

N =N ₀e^-ut

n ₁=λ ₁N ₁(t ₀)e^-λ₁t dt =

N ₁(t ₀)(e^-λ₁t ₁-e^-λ₁t ₂)

(30)

对于子核，有：

n ₂=r ₂λ ₂(c ₂₀e^-λ₁t +c ₂₁e^-λ₂t )dt =

(31)

n _j =r _j λ _j (c _j0 e^-λ₁t +…+c _jk e^-λ_k t +…+

(32)

同一个核素可能属于多个线性衰变链，所以，应对每个线性衰变链的衰变数目进行叠加。

(2) γ 发射概率校正

假设核素j 发射m 条能量不同的γ射线，对于第k 条γ射线，假设能量为E _k (k = 1，2，…，m )，发射概率为P _k ，则此核素产生的总缓发γ射线数为

2 缓发γ能谱的Monte Carlo计算

2 .1 主程序结构

使用Monte Carlo程序MCNP建立缓发γ能谱的物理模型，利用衰变数据和裂变产额数据^[20]进行具体计算。

对平定小金川土司僧格桑与大金川土司索诺木联合发动的叛乱一事，史书使用了平铺直叙的叙述方式，而管世铭的诗歌《薄伐》采用比兴的手法，以“螳臂当车”“坐井观天”等成语比拟反叛者的行为，对他们的自大狂妄加以嘲讽。“屡檄既抗命，恃险殊披猖”指出大小金川屡次违抗朝廷，发动战争，谴责了大小金川土司的猖狂之态。“释此苟不诛，何以劝柔良”则申明若是放任大小金川的叛逆行为，其他土司就会纷纷效仿，朝廷将难以应对，从而点出了朝廷镇压叛乱的必要性和紧迫性。

主程序结构如图2所示。

1) 输入计算参数，读取裂变产物质量数，从文件CHAIN.txt读取每个核素的信息，包括质子数、衰变模式、分支比和半衰期等。

2) 在1个衰变链中，如果1个核素的质子数最小，则以它为母核建立1个β^-基态链；如果1个核素的质子数最大，则以它为母核建立1个EC基态链。如果核素以激发态存在，则以它为母核建立激发态链。

3) 根据入射中子类型(热中子、裂变中子或高能中子)，读取每个铀同位素(²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U)的裂变产额数据。

4) 从文件DECAY.txt读取γ能量和发射概率数据，利用前文推导的公式，计算对应衰变链上每个核素的衰变原子数目，获得不同能量的缓发γ射线计数。

图2 主程序结构
Fig.2 Structure of main program

5) 按照质量数A 从66到172循环操作以上步骤，根据特定算法，对所有裂变产物的缓发γ射线数据进行排序，将γ能谱数据输出到文件SPECT.txt中。

2 .2 实验与计算结果对比

利用脉冲反应堆照射铀材料(²³⁵U含量90%)，照射时间为10 min，²³⁵U靶质量为0.3 mg，热中子通量为1×10¹²cm^-2·s^-1。利用跑兔装置将照射后的样品直接打入铅屏蔽体后进行测量，铅屏蔽体的厚度为10 cm，内衬的铜和镉板厚度均为1 mm，有机玻璃厚度为5 mm。采用GMX10180同轴N型HPGe探测器，样品在距探测器表面35 cm处测量1 h，死时间比例为35.95%。测量得到的缓发γ能谱如图3所示。

经过测量，选择几个典型的裂变产物获取相应的γ计数，根据相同的测量条件，使用本文所建程序进行模拟计算，缓发γ计数的实验结果与模拟计算结果的对比列于表1。从表1可知，实验结果与模拟计算结果的相对偏差在-2.25%～-5.67%之间。模拟计算结果较实验结果偏小，原因如下：1) 对于某一裂变产物特定能量的γ射线峰，实验测得的计数为此能峰的净面积，这就可能将不同核素的能量很接近的缓发γ射线一起包含在内，而理论计算值只是对应单一核素特定能量γ射线计数；2) 在建立衰变链时，理论计算没有考虑分支比很小的母核基态向子核激发态衰变的线性链，导致处在这种链上的核素数目少于实际数目，使计算值小于实验值；3) 在推导公式时，未考虑瞬发中子的诱发裂变、裂变产物核素发生(n,γ)反应等情况，这些情况也产生缓发γ射线。

图3 缓发γ能谱测量结果
Fig.3 Measurement result of delayed gamma spectrum

表1 缓发 γ 计数的实验结果与计算结果
Table 1 Delayed gamma counts from experiment and calculation

3 小结

本文基于铀材料裂变产物的研究，对复杂衰变链的物理模型进行了简化，推导了零时前后各级核素数目随时间的变化公式，建立了计算缓发γ射线能谱的C语言程序，并用相关实验进行了验证。结果显示，计算结果与实验结果吻合较好。

研究表明，在一定照射条件下，线性链上任意核素在零时前后的数目不仅与自身的半衰期、衰变分支比、裂变产额等数据有关，而且与所有前驱母核的参数相关。核素总数目由其所在各线性链的数目叠加贡献而成。在下一步工作中，要进一步研究铀材料不同形状、不同厚度及不同屏蔽物质对缓发γ能谱的影响。

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Analysis of Delayed Gamma Spectrum of Fission Product Based on Decay Chain Calculation

TIAN Chenyang^1,2, GUO Huiping¹, OUYANG Xiaoping³, XU Peng¹, ZHANG Libo², BAI Deping², TIAN Qingyun², LYU Wenhui¹

(1.Rocket Force University of Engineering ,Xi ’an 710025,China ;2.Unit 96607of PLA ,Baoji 721000,China ;3.Northwest Institute of Nuclear Technology ,Xi ’an 710000,China )

Abstract : Delayed gamma spectrum is the fingerprint of uranium materials in the arms control verification technology. The decay chain was simplified into basic state linear chain and excitation state linear chain to calculate and analyze the delayed gamma spectra of fission products. Formulas of the changing rule for nuclide number before and after zero-time were deduced. The C program for calculating the delayed gamma spectrum data was constructed, and related experiments were conducted to verify these formulas. Through analysis of the delayed gamma counts of several nuclides, the calculated results are found to be consistent with experimental values.

Key words ：fission product; decay chain; delayed gamma spectrum

中图分类号 ：TN92

文献标志码： A

文章编号： 1000-6931(2019)01-0144-07

doi ：10.7538/yzk.2018.youxian.0017

收稿日期： 2018-01-05;

修回日期： 2018-05-29

作者简介： 田晨扬(1984—)，男，山西隰县人，工程师，博士研究生，从事核技术与核安全研究

网络出版时间： 2018-11-01；

网络出版地址： http:∥kns.cnki.net/kcms/detail/11.2044.TL.20181030.1705.028.html

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