张贵银[1]2005年在《氮氧化物电子态光谱研究及光学检测》文中认为本工作以皮秒Nd:YAG激光器和它所抽运的光学参量发生/放大器作为激发源,采用高灵敏度激光光谱方法对大气污染物NO、NO_2分子的基电子态、价电子激发态及里德堡态的振动能级结构进行了实验研究。 在利用双光子激光诱导荧光光谱技术对NO分子A~2Σ、X~2П电子态的振动能级结构进行实验研究的工作中,首次发现NO分子A~2Σ→X~2П跃迁的色散荧光存在很强的自吸收现象,致使谱线强度的分布与夫兰克-康登因子分布产生极大偏离;通过对荧光谱线强度的测量,得到A~2Σ→X~2П跃迁电子跃迁矩随核间距变化的规律。同时确定了用可见光作激发源,采用共振激发荧光技术探测NO分子,其最佳激发波长可选为429.4nm或452.4nm;最佳接收波长为236.3nm。利用共振增强的多光子离化光谱技术,对NO分子高位电子态的振动能级结构进行了实验研究,首次获得了NO分子以E~2Σ为中间共振态的多光子离化谱。对NO分子在多光子激发过程中所表现出的不同于普通双原子分子的跃迁选择定则进行了详细讨论。 在对NO_2分子的研究中,首先采用激光诱导荧光光谱技术,对NO_2分子X~2A_1、A~2B_2、B~2B_1电子态的振动能级结构进行了实验研究,发现第一激发电子态A~2B_2与基电子态X~2A_1密集的高振动能级着存在强耦合相互作用,导致激发电子态具有反常的长荧光寿命,受激分子在其寿命期内通过快速的内转换和碰撞驰豫过程实现在不同振转能级的再布居,使荧光辐射产生于不同的激发能级。确定了采用共振激发荧光技术探测NO_2分子,其最佳激发波长可选在420.0-450.0nm波长区间,最佳接收波长为630nm。用自行设计制作的一套光声测量装置,在标准大气压情况下,探测大气中NO_2的含量,灵敏度可达到6.4ppm。首次采用光学-光学双色双共振多光子离化光谱技术,对NO_2分子的高位电子态进行了实验研究,确定了npσ_u里德堡序列的集结势及p轨道的量子亏损。 本文工作获得的研究成果,对大气污染物氮氧化物的探测及分子物理学的研究具有重要意义。
马杰[2]2009年在《超冷铯分子的高灵敏光谱研究》文中指出在过去的十几年时间里,超冷分子光谱的研究内容从单纯的分子能级、势能曲线和分子常数测量,逐步扩展到高分辨分子光谱测量、基本物理常数测量、超冷碰撞及多体问题、高精度频标、量子计算等众多前沿问题,引起了人们的极大兴趣。由于超冷分子所具有的极低温度特性,几乎完全克服了多普勒效应的影响,实现了分子的高分辨光谱测量。在超冷分子光谱研究中,荧光光谱技术是一种理想的测量手段。然而,其缺点是探测灵敏度低,无法满足高精度测量的需要。本文针对荧光光谱灵敏度低的问题,分析了制约高灵敏探测的因素,提出了通过叁维速度选择调制光谱技术和光子计数光谱技术应用于超冷分子光缔合荧光光谱测量的实验方案,获得了高灵敏的超冷铯分子光谱。本文的主要创新性工作概括如下:1.利用叁维速度选择调制光谱技术,实现了超冷铯分子激发态振动光谱的高灵敏测量,将现有的俘获损耗光谱可探测范围扩大了20cm~(-1),得到了更低振动能级的光谱数据:通过理论拟合,获得了激发态铯分子的长程系数C_3和势能曲线。2.通过优化参数进一步提高叁维速度选择调制光谱技术的探测灵敏度,获得了高灵敏、高分辨的超冷铯分子长程激发态O_g~-态的振转光谱,观测到跃迁几率极低的低振动量子数(v=1)的转动光谱。3.利用光子计数技术获得了高灵敏的超冷激发态铯分子近阈值振动光谱,为研究近阈值区域的势能曲线提供了重要的光谱数据。4.系统地研究了超冷铯分子激发态振转光谱对光缔合激光强度的依赖关系,观察到饱和效应,并通过理论拟合获得了光缔合饱和强度;同时,发现了不同振转能级对应的饱和强度也不相同,并从理论上对其进行了定性地解释。5.利用超低频率的波长调制光谱技术,发展了一种新颖的绝对频率锁定技术,实现了将激光器频率长期稳定地锁定在原子-分子跃迁频率上,为超冷分子实验提供了重要的稳频技术支持。
杨晓冬[3]2003年在《NO分子高激发态的光谱研究》文中研究说明本工作以超短脉冲(35ps)Nd：YAG激光的叁倍频输出(355nm)泵浦光学参量发生／放大器作为激发源，获得了NO分子在420～680nm波长范围内的多光子共振离化光谱。通过对上述离化光谱的分析与归属，确认上述离化谱线分别是以激发态A~2∑~+为中间共振态的2+2共振增强离化、以高激发态F~2Δ、H~2∑、C~2∏、D~2∑为中间共振态的3+1或3+2共振增强离化以及以F~2Δ、H~2∑、E~2∑为中间共振态的4+1共振增强离化谱线；并对离化信号的强度随样品气压的变化关系进行了实验测量，确定NO分子离化光谱的最佳测量气压约为330pa。根据上述中间共振态的振动潜线序列的实验数据，分别计算了各激发电子态的振动基频以及平衡位置的力常数。在此基础上，对于NO分子在2+2和4+1离化过程中所表现出的不同于普通双原子分子的跃迁选择定则进行了较为细致的分析讨论。我们所研究的上述NO分子的激发态都属于里德堡态，其性质与碱金属原子类似，而NO分子的基电子态最外层价电子运动与碱金属原子d轨道电子运动类似，它遵循碱金属原子的双光子与4光子吸收跃迁选择定则。因此NO分子表现出与普通双原子分子不同的跃迁选择定则。为此我们利用双光子荧光激发光谱技术对NO分子所表现出的与普通双原子分子不同的跃迁选择定则进行了实验验证。
李裔[4]2002年在《NO高激发态光谱研究》文中进行了进一步梳理本工作以Nd：YAG激光器的叁倍频输出(355nm)泵浦光学参量振荡器作为激发源，研究了污染气体NO分子的高激发态A~2∑~+态与E~2∑态。首先我们获得了NO分子在420～520nm波长范围内的多光子离化谱。通过对谱图中的振动序列谱线的分析与归属，确认在此实验条件下，NO分子的离化过程是以高激发态A~2∑~+态与E~2∑态为中间态的共振增强多光子离化过程，离化通道分别为(2+2)与(3+1)过程；并得到了离化信号随气压变化的曲线。同时我们还用波长为452.4nm和429.6nm的激光激发NO分子，获得并分析了A~2∑~+态向基态X~2Π态跃迁的双光子激光诱导荧光光谱。测量了A~2∑~+(v=0，1)态在不同气压条件下的自发辐射寿命，利用公式1／τ=1／τ_0+k_QP作1／τ—P的曲线图，外推后得到了无碰撞辐射寿命τ_0及弛豫速率常数k_Q。
张强[5]2018年在《C_3分子的高分辨激光光谱研究》文中研究表明C_3分子在星际化学、燃烧化学和理论化学等领域中扮演着重要角色。C_3分子的高分辨激光光谱研究不仅可以获得高精度的光谱数据并为相关应用提供直接的实验支持,更为重要的是可以帮助我们深入理解C_3分子的结构、成键以及分子内复杂相互作用。为开展C_3分子的高分辨激光光谱研究,我们自主发展和建立了一套单纵模光学参量振荡器光源系统,获得了宽范围调谐的窄线宽激光输出。结合激光诱导荧光(LIF)探测技术,我们在超声射流条件下对C_3分子以及~(13)CCC、C~(13)CC两种同位素分子的A~1Π-X~1∑~+跃迁开展了亚多普勒分辨光谱研究,实验获得了共计34个谱带的高精度跃迁频率、光谱常数以及分子结构等重要信息。此外,通过利用纳秒脉冲激光对C_3分子的量子拍频光谱进行受激辐射泵浦(SEP),首次观测到分子体系相干激发态的电磁感应透明(EIT)效应。本论文的主要内容如下:1.单纵模光学参量振荡器(SLM-OPO)光源的研制。该光源系统利用单频532 nm脉冲激光作为泵浦光源,KTP晶体作为光学参量转换的增益介质,并采用紧凑型掠入射Littman光栅谐振腔设计。通过对泵浦光进行空间滤波和采用主动锁定谐振腔的反馈系统,实现了稳定的单纵模运转。光源系统输出线宽优于0.004 cm~(-1)(120 MHz),可以无跳模连续扫描20 cm~(-1),波长调谐范围为700-2200 nm,能量转换效率为15%。利用SLM-OPO结合狭缝超声射流技术对SiC_2电子光谱的研究表明实验光谱分辨率达△v/v ≈ 6.2 × 10~(-7)。2.C_3分子A~1Π_u-X~1∑_g~+跃迁的高分辨光谱研究。利用高压脉冲放电和狭缝超声射流冷却技术制备振转温度低、速度分布窄的(C_3分子束,并结合LIF探测技术获取了 C_3分子A~1Π_u-X~1∑_g~+跃迁的20个谱带,谱线线宽0.02cm~(-1)。通过对所有谱带的转动分析,得到了A Π_u-X~1∑_g~+跃迁高精度的谱线跃迁频率和光谱常数;通过利用并和谱带差频的方法获得了基态弯曲振动高激发能级的转动结构以及远红外光谱。3.~(13)CCC与C~(13)CC分子的A~1Π-X~1∑~+跃迁的高分辨光谱研究。在狭缝超声射流条件下,通过对13C含量为自然丰度0.3%C_2H_2/Ar混合气高压放电制备~(13)CCC与C~(13)CC分子。实验记录了 ~(13)CCC和C~(13)CC分子A~1Π-X~1∑~+跃迁的14个谱带,谱线线宽0.02cm~(-1)。通过对观测谱带的振转分析得到了谱线跃迁频率、光谱常数以及振动频率等,并讨论同位素取代对电子态结构的影响。4.C_3分子相干激发态的电磁感应透明(EIT)效应。通过测量C_3分子A02~-0-X000的R(2)和P(4)跃迁的量子拍频光谱发现上态包含且仅包含两个相干能级(间隔41 MHz)。当利用窄线宽的纳秒脉冲激光将相干激发态与X06~22的J=4态耦合在一起时,引起的Rabi振荡(Rabi频率为1.1 GHz)使受激辐射光谱受到调制并产生EIT效应。同时,我们在量子拍频光谱的调制研究中观测到了 Rabi振荡引起的相干激发态的退相干现象。此外,我们还对YO、CuSH和SiC_2分子开展了高分辨激光光谱研究。在YO分子的光谱研究中,通过将激发谱、色散谱和光学-光学双共振等叁种LIF探测技术联用研究了新发现的电子态[33.2]~2Π态,进而以[33.2]~2Π_(3/2)作为中间态并结合SEP技术对暗态A'~2△_(5/2)进行了研究,获得了这两个态的光谱常数。在对CuSH分子的光谱研究中,记录了 B~1A'-X~1A'跃迁中的3个谱带并获得了 B~1A'态的光谱常数、振动频率和分子构型等数据。在对SiC_2分子的光谱研究中,记录了A~1B_2-X~1A_1跃迁中的5个谱带并获得了高精度谱线跃迁频率和A~1B_2态的光谱常数。
袁丽威[6]2005年在《几个芳烃分子的超快动力学及MATI光谱研究》文中认为本论文分为两个部分:第一部分是二氯苯和氯甲苯分子的超快动力学研究;第二部分是对位氘取代甲氧基苯酚和邻位氟苯酚分子的MATI光谱研究。卤代芳烃分子的光解主要是多通道参与的预解离过程。我们利用飞秒激光双色泵浦和共振增强多光子电离探测技术,结合飞行时间质谱检测的方法对分子束条件下的邻、间、对位二氯苯分子和邻、对位氯甲苯分子的激发态解离过程进实时研究。选择第一单重激发态对应的单光子激发波长270 nm作为泵浦波长。以810 nm作为探测光波长。实验得到了激发态粒子布居随着泵浦-探测光脉冲延时时间的变化关系。拟合得到各个分子第一单重激发态的寿命,并讨论了碎片形成的电离解离机制。通过比较不同取代位置和不同取代基团的结果,讨论了飞秒激光激发下的解离机理及氯和甲基对氯苯分子的取代效应。对于二氯苯分子,观察到有趣的干涉现象。它可能来源于光解过程中一些耦合能级组成的相干重迭态,分子经由此态跃迁时这些能量相近的能级间产生干涉。而较强的振转耦合作用会对干涉过程进行调制。我们选择恰当的数学模型进行拟合分析,得到了拍频频率。论文的第二部分以MATI光谱结合双色共振双光子电离技术,研究了对位甲氧基苯酚分子的反应活性位及同位素取代效应对其能量及振动频率的影响。测量得到了发生H/D交换后的四种异构体的绝热电离势。讨论了当氘取代OH或OCH_3上的氢后对电子激发能、电离能和振动频率的影响。通过从头算和密度泛函的理论计算,验证了实验结果。对于邻位氟苯酚分子离子态性质的实验和计算结果都证实了实验条件下只存在可以形成分子内氢键的顺式结构。讨论了氟代苯酚及其衍生物等分子的不同取代位置对电子跃迁能和电离能的影响。
张嵩[7]2005年在《溴丙烷及甲基吲哚的质量分辨零动能光谱研究》文中提出零动能光谱学是研究分子离子态的一种新的高分辨光谱方法。该方法始于上世纪80年代中期，90年代进一步发展为质量分辨的零动能光谱，也称为质量分辨的阈值电离(MATI)光谱。该方法具有非常高的分辨率，与传统的光电子谱相比较提高了近千倍。零动能光谱方法在分子、自由基、过渡态和团簇等领域得到了广泛的应用，为物理、化学、生物等领域提供了大量可靠的数据，已成为研究离子态的一种有效手段。 本文介绍了零动能光谱学的基本原理和发展概况，并利用该方法研究了多种有机分子的离子态光谱，主要研究内容如下： 1、利用共振增强多光子电离技术研究了间二甲苯分子的激发态光谱，得到该分子的第一激发能为36951±2cm~(-1)。利用从头计算法和密度泛函方法的计算结果标识了光谱的振动谱线，并详细地分析了激发态的振动结构。重点研究了甲基在苯环上的取代对间二甲苯分子能量和振动模的影响。 利用从头计算法研究了对二甲苯分子的激发态光谱和MATI光谱，并对它们进行了光谱标识和振动结构分析，给出了电离势及各个态的结构参数和振动频率。 2、利用双色双光子MATI光谱技术研究了5—甲基吲哚和3—甲基吲哚的光谱。获得了两种分子高精度的电离势，分别为61696±5和60679±5cm~(-1)。利用理论计算对离子振动光谱进行了赋值。详细地分析了在吡咯环上的甲基取代与在苯环上的甲基取代效应对分子电离势和振动结构的不同影响。 3、利用单色双光子MATI光谱技术研究了正溴丙烷经过中间解离态的离子态光谱。通过实验获得了高精度的绝热电离势为82257±5cm~(-1)，并得知自旋轨道分裂为2566cm~(-1)。在研究中我们进行了理论计算，用B3LYP方法在6-311++G(3d，3p)水平下得到的电离势值为82251cm~(-1)，这和实验值相当吻合。在实验中我们还观察到了一些活性振动。通过对光谱的分析，我们还对正溴丙烷解离过程做了一些探讨。 4、用单色光双光子MATI光谱技术研究了异溴丙烷离子基态的特性。获得
伍冬兰, 谭彬, 温玉锋, 曾学锋, 谢安东[8]2018年在《基于多参考组态方法研究MgI分子激发态的光谱》文中研究说明利用Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用(ic-MRCI+Q)方法,结合相关一致全电子基aug-ccpw CV5Z+DK作为Mg原子和相对论有效芯赝势基(aug-cc-p V5Z-PP)为I原子的计算基组,优化计算Mg I分子5个低激发束缚电子态的势能曲线和偶极矩,计算中同时引入核价电子相关和相对论效应修正势能曲线.利用LEVEL8.0程序拟合修正的势能曲线,得到光谱常数、振动能级和分子常数等光谱性质,结果与近来的部分理论计算或实验值吻合得较好,提供了更多激发态的光谱性质.为进一步研究Mg I分子高激发态的光谱和跃迁特性提供理论支持.
张晓美[9]2016年在《单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子激发态光谱性质的理论研究》文中进行了进一步梳理激发态的单卤化磷分子在新型化学激光体系的探索研究中扮演着重要的角色。由于具有类O2分子的电子结构,单卤化磷分子有望作为工作介质与碘原子相互作用构成新的激光体系。激发态的跃迁特性还决定了单卤化磷分子能够在气相化学储能应用中发挥重要的作用。单卤化磷分子还是卤素分子刻蚀半导体过程中的重要中间产物,精确的理解和掌握分子的电子态结构和光谱性质有助于探究其反应机理。因此,对单卤化磷分子激发态的研究具有重要的理论意义和应用价值。本文的工作是采用纳入自旋-轨道耦合效应的多参考组态相互作用(MRCI+Q)方法对单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子激发态的电子结构和跃迁特性进行高精度的从头计算研究,具体的研究内容如下:(1)应用MRCI+Q方法计算得到了单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子的叁个解离极限P(4Su)+X(2Pu)、P(2Du)+X(2Pu)、P(2Pu)+X(2Pu)对应的34个Λ-S态的势能曲线。计算的电子态势能曲线确认了单卤化磷分子的高电子态密度区。通过数值求解核运动的径向Schr?dinger方程确定了束缚态的光谱常数。所得结果与已报道的实验和理论值符合得非常好,证实了计算的可靠性。计算结果显示单卤化磷分子的第一激发态a1Δ的势阱比基态X3Σ-的势阱要深很多。对Λ-S态波函的分析表明单卤化磷分子激发态具有非常明显的多组态特征。(2)采用纳入自旋-轨道Breit-Pauli算符的态相互作用方法研究了单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子的自旋-轨道耦合效应。借助电子态的自旋-轨道矩阵元定量的分析了单卤化磷分子Λ-S态的相互作用,确定了高电子态密度区中电子态的预解离通道以及受到的扰动。自旋-轨道矩阵元还用来表征电子态的劈裂,计算的自旋-轨道矩阵元表明,在自旋-轨道耦合效应的作用下,单卤化磷分子电子态劈裂的能量间隔随着卤素原子核电荷数的增大呈现出规律性的增加。自旋-轨道耦合效应使得单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子的34个Λ-S态劈裂成为74个Ω态,Λ-S态的3个解离极限分裂成为Ω态的10个解离极限。基态X劈裂成为态,自旋-轨道耦合效应引起的单卤化磷分子X3Σ-态劈裂的能量间隔分别为6cm-1(PCl)、21cm-1(PBr)、50cm-1(PI)、321cm-1(PAt)。通过对Ω态波函Λ-S成分的分析,确定了第一激发态a1Δ和第二激发态b1Σ+的解离关系和解离能De在自旋-轨道耦合效应的作用下发生显着变化的根本原因。(3)预测了单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子激发态的跃迁性质。借助对Ω态波函的分析,阐明了单卤化磷分子的偶极禁阻跃迁在自旋-轨道耦合效应作用下的跃迁机理。计算得到了激发态到基态的跃迁偶极矩、Franck-Condon因子、跃迁几率以及辐射寿命。其中,辐射寿命的计算值与已有的实验和理论值都非常接近。计算的结果还表明单卤化磷分子a1Δ态的寿命比b1Σ+态的寿命长很多。(4)通过对所得结果进行分析和总结,得到了单卤化磷分子电子态的光谱和跃迁性质的递变规律与卤素原子结构的关系。
肖政国[10]2016年在《功能有机共轭小分子的超快光学非线性及光物理机制研究》文中指出有机共轭分子因具有成本低廉、结构多变、非线性极化率大和响应速度快等特点,在全光开关、光限幅、双光子荧光成像、光学信息存储、光学微加工及光动力疗法等领域具有广阔的应用前景。有机共轭材料的宏观非线性光学性质依赖于材料的微观结构和激发态的非线性极化。通过研究不同结构的有机共轭分子在飞秒脉冲激发下的非线性光学性质及激发态动力学响应,一方面可以加深人们对激光与物质相互作用的认识和理解,另一方面也可为今后开发新型非线性光学材料提供理论指导和实验支持。本论文针对有机阳离子、卤族阴离子效应、主要非线性基团在前线分子轨道的占有比率、外围功能团及分子内部的能量转移过程,利用Z扫描技术和时间分辨的泵浦探测技术对多种功能有机共轭小分子的超快非线性吸收及光物理机理进行了理论分析和实验探究,解析出物质内在的结构-性能的关系,开展的研究工作包括下面几个部分:利用Z扫描方法、光限幅实验及瞬态吸收谱从卤族阴离子和有机阳离子基团两种组分要素对有机共轭嗪类材料的超快非线性响应进行系统研究。发现嗪类材料的超快非线性吸收主要与分子结构中的有机阳离子基团有关,而卤族阴离子对非线性吸收贡献较少;结合飞秒瞬态吸收谱,通过建立简化的叁能级光物理模型,确定了四种材料的单重激发态吸收截面和单重激发态寿命。利用量子化学计算、多波段Z扫描实验和飞秒脉冲下的简并泵浦探测及瞬态吸收谱实验对含芘基同分异构体的宽波段非线性光学响应进行了系统地研究。通过量子化学计算出各个组分在前线分子轨道中的占有比率,发现在同分异构体中芘基在前线分子轨道的占有率越高,非线性光学响应也越强;结合Z扫描及瞬态吸收谱实验分析了同分异构体的宽波段非线性吸收机制,通过对不同能量下Z扫描曲线的数值拟合提取出不同波长的光吸收参数。利用飞秒瞬态吸收谱对不同外围功能团的芘类及查尔酮衍生物的激发态动力学特性进行了研究。发现通过简单的给体改变,可实现两个查尔酮分子在整个可见光区域激发态光谱的反转,依据量子化学理论并结合光动力学响应曲线,建立了光物理模型并分别提取出了两个查尔酮分子的光物理参数;发现外围功能团可在皮秒量级(从几百皮秒变化到几皮秒)调控芘类衍生物的单重激发态寿命,通过量子化学理论分析了单重激发态的寿命与分子能隙的关联性。利用皮秒和飞秒的Z扫描研究含镍金属的卟啉-酞菁键合物在不同脉宽下的非线性光学响应,通过飞秒的简并泵浦探测技术研究这类材料的超快光动力学特性,发现能量转移过程发生的时间尺度在几百个飞秒,是导致卟啉-酞菁键合物从反饱和吸收(飞秒条件下)到饱和吸收(皮秒条件下)的主要原因,根据能量转移模型及速率方程提取出卟啉-酞菁键合物的光物理参数。
参考文献：
[1]. 氮氧化物电子态光谱研究及光学检测[D]. 张贵银. 河北大学. 2005
[2]. 超冷铯分子的高灵敏光谱研究[D]. 马杰. 山西大学. 2009
[3]. NO分子高激发态的光谱研究[D]. 杨晓冬. 河北大学. 2003
[4]. NO高激发态光谱研究[D]. 李裔. 河北大学. 2002
[5]. C_3分子的高分辨激光光谱研究[D]. 张强. 中国科学技术大学. 2018
[6]. 几个芳烃分子的超快动力学及MATI光谱研究[D]. 袁丽威. 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）. 2005
[7]. 溴丙烷及甲基吲哚的质量分辨零动能光谱研究[D]. 张嵩. 中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）. 2005
[8]. 基于多参考组态方法研究MgI分子激发态的光谱[J]. 伍冬兰, 谭彬, 温玉锋, 曾学锋, 谢安东. 计算物理. 2018
[9]. 单卤化磷PX(X=Cl、Br、I、At)分子激发态光谱性质的理论研究[D]. 张晓美. 吉林大学. 2016
[10]. 功能有机共轭小分子的超快光学非线性及光物理机制研究[D]. 肖政国. 哈尔滨工业大学. 2016
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