摘要：对反应堆辐照过（即燃烧过）的核燃料所进行的化学处理。其目的是从中除去裂变产物，回收未用尽的和新生成的核燃料物质。核燃料在反应堆中燃烧，不是一次燃尽的。为维持反应堆的正常运行，堆中要留有最低数量的核燃料；积累的裂变产物也会吸收中子而妨碍反应堆的正常运行。因此，核燃料在反应堆中燃烧一段时间后，就应从反应堆中卸出。卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用的物质。对核燃料循环来说，核燃料后处理是不可缺少的环节。本文作者对我国核燃料后处理产业发展提出了一些作者自己的建议和看法，供大家学习和参考。
关键词：我国；核燃料；后处理；产业发展；建议；
1、引言
核燃料的后处理最初用于军事目的。20世纪40年代，为了取得核武器装料钚239，建造了以天然铀为燃料的反应堆。这种反应堆利用天然铀中铀 235的裂变反应来维持运行，在运行过程中天然铀中的铀238吸收中子后转变为钚239，当时的核燃料后处理就是为了从这种反应堆辐照过的燃料中提取钚239。随着核能和平利用的发展，世界上陆续建造了各种用途的反应堆，如研究试验用堆、电站动力用堆、船舶推进用堆等。核燃料后处理的对象也发生了变化，其中主要的是电站用堆卸下的辐照核燃料。
2、核燃料后处理方法
从反应堆卸出的核燃料，在进行化学处理之前，通常都经过一段时间的放置（或称为冷却）。放置的作用是让短寿命的核素衰变，从而达到以下几项目的：①使毒性大而且易于挥发、容易造成环境污染的放射性碘131衰变掉。②使出堆时占辐照核燃料绝大部分放射性的短寿命核素衰变，从而大大减少后处理时的放射性；这不仅可以降低后处理过程的防护费用，而且对于水法后处理过程来说，还将大大减少辐射对有机试剂的降解破坏作用。③对辐照铀燃料来说，让短寿命的中间生成核素镎239衰变为钚239；对辐照钍燃料来说，让镤233衰变为铀233，从而更完全地回收生成的核燃料。
辐照核燃料在进行化学分离纯化之前，还需进行首端处理，其任务是将核燃料物质与其包壳材料分离。根据包壳材料的不同可采用化学法、机械法等不同的首端处理方法。
辐照核燃料的化学分离法纯化是核燃料后处理的主要的工艺阶段。它的任务是除去裂变产物，高收率地回收核燃料物质。后处理的化学分离流程，基于是否在水介质中进行而分为水法和干法两大类。水法流程指采用诸如沉淀、溶剂萃取、离子交换等在水溶液中进行的化学分离方法（见核燃料水法后处理），干法流程则指采用诸如氟化物挥发、高温冶金、高温化学等在无水状态下进行的化学分离方法（见核燃料干法后处理）。工业上应用的后处理流程都是水法流程。在历史上曾采用沉淀法流程从辐照天然铀中提取核武器用钚。但不久即为可以连续操作、更为有效的萃取法流程所代替。而在各种萃取法流程中性能最好、使用最成功的是以磷酸三丁酯为萃取剂的普雷克斯流程，它是目前世界各国普遍用来处理电站堆辐照核燃料的工艺流程。
3、我国核燃料后处理技术
3.1第一代后处理技术
主要对象是低燃耗生产堆元件，以回收分离钚和铀为目标。从沉淀法过渡到萃取法。在萃取法中，以TBP为萃取剂的PUREX流程。经过多年发展和运行，成为较为成熟的后处理流程。
3.2第二代后处理技术
采用改进的PUREX流程，处理动力堆氧化物乏燃料的后处理技术。主要改进有：
（1）改进首端和铀钚化学分离方法以适应动力堆乏燃料后处理带来的问题
（2）减少废物量和对环境的影响
以上改进使得PUREX流程成为唯一商业化的后处理流程。后处理技术从第一代向第二代发展过程中，化学分离中所用还原剂的改进是关键，即以氨基磺酸亚铁或硝酸亚铁还原Pu（Ⅳ）改为U（Ⅳ）+肼为还原剂。
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3.3第三代后处理技术
以动力堆元件氧化铀和MOX乏燃料为处理对象，在回收分离铀钚的同时，分离次锕系元素、长寿命裂变产物元素（LLFP）的水法工艺。第一类是带有一体化特征的全分离流程研发，对传统PUREX流程进行较大改变，统一考虑铀钚、次锕系核素、LLFP的走向与分离，同时使用多种方法和试剂。
第二类是改进的Purex流程作为主流程附加其它分离流程。目前已研究了众多的分离流程，但尚未达到中试阶段。研发中的分离流程一般先对HLLW中相关组分进行组分离，然后分别进行阿系镧系分离和锶铯提取。
用于组分离的流程有：含磷类的TRUEX流程；TRPO流程；DIDPA流程。含氮类的ARTIST流程；DIAMEX流程。
组分离后进行三价锕系、镧系分离的有：磷酸类的TALSPEAK流程；CTH流程。软配体类的SANEX流程，包含硫代膦酸类的Cyanex-301流程；ALINA流程，和含氮类的BTPs流程.在组分离和锕系镧系分离基础上组合直接萃取或反萃取
进行锕、镧分离的流程有DIDPA+DTPA流程；SETFICS（CMPO+DTPA）流程；PALADIN（HDEHP+双酰胺）流程。
在第三代后处理技术研发中，改进首端工艺、强化铀钚分离、控制镎走向并提高铀镎钚的回收率、新型双官能团萃取剂、直接萃取三价锕系元素的软配体萃取剂、分离铯的杯冠类萃取剂等研究尤为重要。
在讨论第三代后处理技术时需注意如下一些问题：1）第三代后处理技术尚未成型，大部分分离流程处于实验阶段，目前这一领域的研究非常活跃。2）改进的PUREX流程主要考虑适应燃耗加深的燃料，甚至是MOX燃料的后处理。首端研究的重点是减少不溶残渣，降低钚的损失，在保证铀钚分离的前提下调整工艺参数，控制并回收镎、锝。俄罗斯、法国、日本在这方面的研究水平较高。3）分离流程的分离手段多样，既有溶剂萃取法，也有离子交换法、萃淋树脂法、色层法等。对次锕系以及锶、铯的分离，原理上通过各萃取剂的组合使用可以实现。主要问题是要解决萃取剂的萃取容量、生产第三相、稀释剂的选择、试剂的稳定性和降解产物的处理、各工艺物流接口处理。
3.4第四代后处理技术
干法后处理技术。主要用于在水溶液中难以溶解的辐照燃料及靶件、金属元件快堆乏燃料中锕系元素的回收分离。具有可处理冷却时间短的乏燃料、废物量少、设备小、可直接制备燃料元件等优点。
氟化物挥发法：铀钚的六氟化物易挥发，且有合适差异的沸点。在对铀附加净化后对裂片元素的去污系数和铀钚分离系数接近水法：可以处理金属或氧化物燃料元件，尤其适合于熔盐堆的在线后处理。
熔盐电解法：美国的金属锂还原熔盐电解精炼流程；俄罗斯的金属氧化物电沉积流程。
4、我国核燃料后处理产业发展的建议
4.1对于铀，除回收率指标要求外，还有产品放射性指标限制，其中α放射性按计数≤15000dpm/gU。随着燃耗提高，钚的比放射性活度增加，要求的净化系数提高，需强化铀中除钚的问题。
4.2生产堆后处理不考虑锝的去污，对镎的要求也很低。动力堆后处理中镎、锝去污系数分别是200和30。对γ射线的净化系数需要达到10 6。对MOX乏燃料铀中除锝和γ射线的要求会更高。
4.3目前后处理工厂中，钚的总回收率可以达到99.5%。随着燃耗提高，特别是如处理MOX乏燃料，需要开发新技术，进一步提高元件容积率，提高钚的总回收率。
4.4目前后处理厂对镎的回收没有要求，但工厂运行表明约有80%以上的镎随铀钚进入后续物流中，国外研究结果表明，从PUREX流程中有望回收≥99%的镎。但这是一个比较困难的工作，需深入研究。
5、结束语
后处理是充分利用铀资源，保障核能可持续发展的关键技术之一，也是典型的军民两用技术，是国际上三大敏感技术之一，因此后处理技术成为世界不少国家梦寐以求的技术。
参考文献：
[1]水法核燃料后处理技术发展[A].叶国安.第七届全国核化学与放射化学学术讨论会论文摘要集[C].2005
论文作者:刘亚平
论文发表刊物:《建筑模拟》2018年第17期
论文发表时间:2018/9/18
标签：核燃料论文; 流程论文; 后处理论文; 燃料论文; 反应堆论文; 化学论文; 技术论文; 《建筑模拟》2018年第17期论文;